隨著科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步，如何在更快時(shí)間尺度上測量材料的性質(zhì)及其演化已成為一個(gè)重要的前沿方向。得益于超快激光技術(shù)的發(fā)展，利用激光泵浦可以在飛秒尺度上誘導(dǎo)出豐富的量子行為，比如在超快光電導(dǎo)率測量中發(fā)現(xiàn)了接近室溫的非常規(guī)超導(dǎo)的特征跡象等。這種由激光泵浦誘導(dǎo)的非平衡態(tài)通常只能維持十億分之一秒。能在這樣超短時(shí)間內(nèi)對材料性質(zhì)進(jìn)行測量表征的技術(shù)手段非常有限。發(fā)展更加豐富的、直接的超快測量技術(shù)是這一方向的重要課題。

　　共振非彈性X射線散射(RIXS)是近年來發(fā)展的一項(xiàng)可以測量自旋激發(fā)的新型測量手段。作為一個(gè)X射線技術(shù)，它自然地可以和具有時(shí)間分辨能力的X射線自由電子激光結(jié)合，從而對瞬態(tài)的自旋行為進(jìn)行測量。在中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室（籌）極端條件實(shí)驗(yàn)室EX07組柳學(xué)榕博士和美國布魯克海文國家實(shí)驗(yàn)室John Hill博士提出這個(gè)構(gòu)想后，經(jīng)過來自中國科學(xué)院物理研究所、美國布魯克海文國家實(shí)驗(yàn)室、德國馬普所、美國SLAC以及日本SACLA X射線自由電子激光大裝置等多個(gè)小組的多年努力，最近在準(zhǔn)二維體系Sr₂IrO₄中首次實(shí)現(xiàn)了對自旋關(guān)聯(lián)超快時(shí)間演化的測量。作為電子的一個(gè)自由度，自旋在決定材料，特別是關(guān)聯(lián)體系材料的性質(zhì)中起到重要的作用。時(shí)間分辨的RIXS（tr-RIXS）技術(shù)測量的自旋動(dòng)力學(xué)過程將為深刻理解超快瞬態(tài)提供重要的信息。

　　Sr₂IrO₄是一個(gè)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)二維材料，在IrO₂面內(nèi)有強(qiáng)烈的磁交換作用，而層間耦合很弱，材料在約260K以下形成三維磁長程有序。通過2微米波長的激光泵浦，磁長程有序被很快破壞，而其恢復(fù)過程表現(xiàn)出多時(shí)間尺度（圖1）。這樣的多時(shí)間尺度可能和材料的維度相關(guān)。在確定了磁有序的恢復(fù)時(shí)間后，利用tr-RIXS對Sr₂IrO₄的磁子激發(fā)進(jìn)行了測量（圖2）。發(fā)現(xiàn)：1）在皮秒時(shí)間磁長程有序遠(yuǎn)沒有恢復(fù)時(shí)，磁漲落/激發(fā)仍然表現(xiàn)出類似有序時(shí)的關(guān)聯(lián)；2）布里淵區(qū)邊界上的高能磁激發(fā)在瞬態(tài)中沒有可觀測的變化，然而布里淵區(qū)中心的低能磁激發(fā)譜權(quán)重在瞬態(tài)中顯著增強(qiáng)。通常認(rèn)為在皮秒時(shí)間尺度上，與晶格相關(guān)的熱效應(yīng)不起主導(dǎo)作用，觀測到的瞬態(tài)中低能磁動(dòng)力學(xué)的變化很可能來自于自旋和泵浦產(chǎn)生的載流子之間的耦合。

　　該成果成功地演示了tr-RIXS這項(xiàng)新的超快測量技術(shù)，為研究超快激光泵浦誘導(dǎo)的瞬態(tài)打開了一個(gè)新的窗口。另外，隨著技術(shù)的發(fā)展，電子，甚至自旋器件的響應(yīng)速度越來越快，我們需要知道材料性質(zhì)在這樣的快速過程中是如何演化的，從而優(yōu)化器件設(shè)計(jì)。tr-RIXS在這些方面也將有廣闊的應(yīng)用前景。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在近期的Nature Materials上（Ultrafast energy- and momentum-resolved dynamics of magnetic correlations in the photo-doped Mott insulator Sr₂IrO₄, doi:10.1038/nmat4641）。

　　上述研究工作獲得了國家科技部（2015CB921302）和中科院先導(dǎo)B項(xiàng)目（XDB07020200）的資助。

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    圖1. 激光泵浦下Sr₂IrO₄中三維磁有序的融化和恢復(fù)。(a) (-3, -2, 28)磁有序布拉格峰在泵浦前/后一皮秒的強(qiáng)度；(b)-(c) 磁有序布拉格峰強(qiáng)度在不同強(qiáng)度的激光泵浦后，隨時(shí)間的演化�；謴�(fù)過程表現(xiàn)出兩個(gè)時(shí)間尺度，分別為皮秒量級(對應(yīng)二維磁關(guān)聯(lián))和百皮秒量級（對應(yīng)三維磁關(guān)聯(lián)）。

    圖2. 激光泵浦下Sr₂IrO₄中磁激發(fā)的響應(yīng)。(a) 平衡態(tài)的磁子激發(fā)譜示意。圓圈代表選取的布里淵區(qū)中心和邊界點(diǎn)；(b)-(c)不同動(dòng)量點(diǎn)的磁激發(fā)對激光泵浦的響應(yīng)；(d)布里淵區(qū)中心點(diǎn)磁激發(fā)譜權(quán)重相對于平衡態(tài)的變化（不同恢復(fù)時(shí)間時(shí)的RIXS譜和平衡態(tài)的譜之間的差異）。